Ich vermute, das ist nur der Browsercache des Steam-Clients.
Probiers aus und berichte uns.
Du kannst die Inhalte beider Ordner ja einstweilen verschieben ohne sie zu löschen.
Und wenn alle Steam-Games danach noch rund laufen...! Bingo
Edit:
Übrigens ist die gesamtgröße beider Ordner bei mir nur ca. 9,6 MB, das dürfte meine vermutung untermauern, weil ich nämlich fast nie den Steamclient zum Surfen auf Steam benutze, nur zum kaufen.
Habe nun den Inhalt der beiden Verzeichnisse gelöscht, der Start des Steam-Clients funktionierte anschließend ohne Probleme. 
Im Verzeichnis \htmlcache werden sofort wieder die Unterverzeichnisse angelegt und es entstehen neue Dateien. So wie Prelli schon vermutete, sind dies die Dateien, welche innerhalb des Steam-Clients angezeigt und verwendet werden.
\overlayhtmlcache wird erst bei Start des TS wieder benutzt. Neue Dateien werden bei Klick auf den Engine Driver angelegt.
htmlcache ist der cache für den normalen Steam Client, overlayhtmlcache ist für den Browser im Steam Overlay.
